Nowe niestopowe nanokoniugaty metaliczne jako katalizatory wybranych reakcji redukcji lub acetalizacji dla zielonej chemii

Abstract

Rozprawa doktorska związana jest z projektowaniem nowych katalizatorów oraz badaniem niestopowych synergii metali w takich materiałach, jako potencjalnych katalizatorach wybranych reakcji redukcji lub acetalizacji o dużym znaczeniu w chemii ochrony środowiska. Na potrzebę niniejszej pracy otrzymano i zbadano szereg mono-, bi- i trój-metalicznych nanokatalitycznych układów metali przejściowych (Re, Ru, Rh, Ir, Pd), osadzonych na krzemionce (SiO₂) oraz na nośniku metalicznym (Ni lub Mo). Są to nowe, nie opisane wcześniej nanomateriały o działaniu katalitycznym. Badane układy nanokatalityczne mogą być w sposób powtarzalny otrzymywane opisanymi metodami syntetycznymi. Opisane nanokatalizatory heterogeniczne mogą być wykorzystane w procesach przemysłowych, ze szczególnym uwzględnieniem reakcji metanizacji dwutlenku węgla, rozkładu amoniaku i acetalizacji glicerolu. W reakcji niskotemperaturowego rozkładu amoniaku wysoką aktywność wykazał katalizator nano-Pd/Ni. Katalizator ten może być wykorzystany do generowania wodoru w ogniwach paliwowych. Katalizator nano-Ru/Ni wykazuje wysoką aktywność w reakcji niskotemperaturowej metanizacji tlenków węgla i może być wykorzystany do produkcji metanu jako odnawialnego źródła energii przy jednoczesnej redukcji emisji CO₂, pochodzącego ze źródeł stacjonarnych. Uzyskane nanokatalizatory: Re/SiO₂, ReRu/SiO₂, ReIr/SiO₂, ReRuIr/SiO₂, ReRhIr//SiO₂, ReRuRh/SiO₂, RuRhIr/SiO₂, Ru/Mo, RuRh/Mo, RuRhIr/Mo oraz ReRhIr/Mo wykazują wysoką aktywność w reakcjach acetalizacji. Nano-Re na nano-SiO₂ jest wysoce aktywnym i selektywnym katalizatorem acetalizacji glicerolu do pięcioczłonowych cyklicznych acetali (np. solketalu) i może być wykorzystany do przetwarzaniu odpadów glicerolu. We wszystkich badanych układach katalitycznych obserwowano efekty synergiczne między poszczególnymi składnikami katalizatorów. Badane układy katalityczne mogą mieć praktyczne zastosowanie i posłużyć rozwojowi opisanych procesów technologicznych, co niesie za sobą ekologiczne oraz ekonomiczne korzyści.