Growth and spectroscopic studies (continuous and time-resolved) of ultrathin films of topological insulators

Abstract

Izolatory topologiczne (IT) są jednym z kluczowych materiałów do wykorzystania w nowej generacji urządzeń elektronicznych i spintronicznych. Takich jak na przykład układy do konwersji spin-ładunek lub nanometryczych diod Schottky'ego. Izolatory topologiczne po drastycznym zmniejszeniu ich wymiarów lub przy obecności domieszkowania, zaczynają wykazywać silne efekty, takie jak zmiana struktury elektronowej która w konsekwencji zmienia dynamiką nośników oraz fononów. W tej pracy chcieliśmy zaadresować kilka problemów dotyczących izolatorów topologicznych, a w szczególności tellurku bizmutu. Bi₂Te₃ ze względu na ogromny potencjał w zakresie przyszłej elektroniki wymaga od nas lepszego zrozumienia czynników które mogłyby ograniczyć jego zastosowania. Jednym z zjawisk, które do tej pory pomijano w literaturze, jest rola sprzężenia elektronon-fonon (sprzężenie z modem A₁g1 i silne sprzężenie elektronów powierzchniowych modem akustycznym), który ogranicza transport 2D elektronów powierzchniowych. Drugim zadaniem, które chcieliśmy w tej pracy poruszyć, było zwiększenie udziału stanów powierzchniowych w ogólnych właściwościach IT. W przypadku ultra cienkich warstw stosunek stanów powierzchniowych do stanów objętościowych zaczyna być istotny. Dla cienkich warstw, przy krytycznej grubości, stany powierzchniowe z przeciwległych powierzchni mogą się ze sobą łączyć i prowadzić do utworzenia zależnej od grubości przerwy energetycznej, co w rezultacie może generować kwantowo-spinowy efekt Halla, podobnie jak ma to miejsce w przypadku HgTe. Ostatnie wyzwanie, które chcieliśmy poruszyć w tej pracy, wiąże się z tworzeniem nowych urządzeń, które mogłyby efektywnie wykorzystać właściwości IT. A konkretnie reakcje tellurku bizmutu na obecność domieszkowania i obecności dodatkowych warstw. Ze względu na konieczność stosowania ferromagnetycznych lub metalicznych warstw o silnym sprzężeniu spinowo-orbitalnym (platyna/kobalt/żelazo), w celu stworzenia efektywnych układów służących do konwertowania prądu spinowego, musimy być w stanie wyhodować stabilne układy chemiczne, które nie będą zakłócać stanów powierzchniowych izolatora topologicznego i nadal będą pozwalały na przeniesienie wytworzonego spolaryzowanego prądu spinowego do innych warstw. W naszych badaniach skupiliśmy się na warstwie z y-Fe2O3. Aby być w stanie rozwiązać wymienione powyżej problemy w naszych badaniach wykorzystaliśmy zaawansowany klaster wysoko próżniowy wyposażony w komorę MBE. Urządzenie to umożliwiło nam hodowlę ultra-cienkich filmów Bi₂Te₃ o wysokiej jakości. Struktura krystalograficzna wyhodowanych warstw została przebadana za pomocą LEED’a, oraz RHEED’a, a struktura elektronowa za pomocą XPS’u. Nasze badania skupiły się na analizie przesunięć energetycznych poziomów rdzeniowych i pasma walencyjnego. Badania wzbudzania gorących nośników elektrycznych oraz generacji koherentnych fononów optycznych oraz akustycznych zostały przeprowadzone za pomocą spektroskopii femtosekundowej w Le Mans która dała nam unikatową możliwość bezpośredniej czasowo-rozdzielczej obserwacji tych zjawisk. W niniejszej pracy pokazaliśmy, że możliwe jest koherentne wzbudzenie fononu A₁g1 w cienkich filmach, bez wykrywalnego ograniczenia ich emisji, pokazaliśmy również że dynamika fononów optycznych nie jest w znacznym stopniu zależna od nanostruktury kryształu i opisaliśmy model ich generacji. Oprócz dynamiki fononów optycznych, zaobserwowaliśmy generacje koherentnych fononów akustycznych, których widmo drastycznie zależy od nanostruktury filmu, i według przedstawionego w naszej pracy modelu, ich generacja silnie zależy od modyfikacji potencjału deformacyjnego. W naszych badaniach pokazaliśmy również silną ewolucję dynamiki wzbudzonych nośników i fononów (czas relaksacji oraz częstotliwości) podobnych do tej obserwowanej w studniach kwantowych, dla warstw poniżej 5nm oraz w obecności dodatkowej warstwy tlenku żelaza. Wykonane przez nas eksperymenty optyczne dały nam bezpośredni wgląd w dynamikę nośników objętościowych jak i dynamikę nośników powierzchniowych. Przedstawione wyniki bezpośrednio pokazały że właściwości fizyczne izolatorów topologicznych ulegają silnej modyfikacji, po krytycznym zmniejszeniu ich wymiarów jak i w obecności interfejsu z metaliczną warstwą. Informacje zawarte w tej pracy mogą pomóc w projektowaniu potencjalnych urządzeń spintronicznych opartych na IT.